Pufendorf nem a szobatudósok kényelmes világát választotta. Az evangélikus családból származó gondolkodó kalandos életet élt: az egyetemek mellett több fejedelmi udvarban is megfordult. Igaz, a kalandokat sok esetben a történelmi korszak „biztosította”: a 17. század második felében zajló dán–svéd háború során például több hónapra fogságba esett, akkoriban ugyanis a koppenhágai svéd nagykövet mellett dolgozott tanítóként.
A fogság idejét kihasználva – a nemzetközi jog előfutárának is tartott – Hugo Grotius természetjogi gondolkodó munkásságán, valamint Thomas Hobbes államelméletén töprengett. Az elmélkedéseinek eredményét a szabadulása után, 1660-ban Az egyetemes jogtudomány elemei (Elementa iurisprudentiæ universalis) címmel publikálta két kötetben. A könyvet a pfalzi választófejedelemnek címezte, aki egy új természet- és nemzetközi jogi tanszéket alapított Pufendorf számára a Heidelbergi Egyetemen.
A Heidelbergben töltött évei alatt írta meg olasz álnévvel, de német precizitással a csakhamar széleskörben ismertté vált A Német Birodalom jelenlegi állapotáról (De statu imperii Germanici) című munkáját. Severinus de Monzambano néven éles bírálatot fogalmazott meg a Német-római Birodalom helyzetéről, és már-már a jövőt megjósolva írta le a szövetségi állam szerkezetének igényét. Voltaire 1756-os legendás kijelentése – miszerint „ez a test, amely ma is Szent Római Birodalomnak nevezi magát, semmiképpen sem szent, sem római, sem birodalom” – előtt közel 90 évvel fogalmazta meg Pufendorf, hogy a Német-római Birodalom és a Római Birodalom között semmiféle folytonosság nincsen.
A munkájának értékét mégsem ez a kijelentése adja, hanem az a felismerése, hogy a Német-római Birodalom nem értelmezhető az arisztotelészi államforma-meghatározások szerint. Ez ugyanakkor nem érdem, hanem sokkal inkább hátrány volt. Ugyanis bár látszólag egy monarchia jegyeit mutatta a birodalom, az államok és az egyes fejedelmek mégis olyan önállóságra tettek szert, hogy szinte függetlenül tudtak működni a császártól. Pufendorf megfogalmazta a közös költségvetésből működő, szövetségi hadseregen nyugvó „szövetségi tanácsot”, amelyet a 148 évvel később megalakult Német Szövetség első vázlatos leírásának is tekinthetünk. Sőt, Pufendorf azt is előrevetítette, hogy ha sikerül a német birodalmat egységesíteni, akkor az egész földrészt rettegésben tartó hatalmi központ jöhet létre.
Igazán komoly össztűz alá azonban a természetjogi felfogása miatt került. 1672-ben jelent meg A természetjogról és a nemzetközi jogról (De iure naturæ et gentium) című munkája, amelyben a természetjogot, mint észjogot építette fel. Ezzel elhatárolta a természetjogot a keresztény kinyilatkoztatáson keresztüli magyarázatoktól, és mindenki számára érvényes jogként mutatta fel. Ennek köszönhette, hogy számtalan bírálója akadt a keresztény természetjog képviselői részéről.
A munkája egyben tekinthető egy Hobbes-szal folytatott vitának is. Pufendorf – Hobbes-hoz hasonlóan – egy szerződéselmélet-jellegű leírást adott a természeti állapotról. Szemben azonban az angol szerzővel, Pufendorfnál a természeti állapot jóval békésebb, ahol mindenki a saját érvényesülésért dolgozik: nem háborúskodva, hanem békében. A természeti törvény és a természetjog határozza meg ezt a természeti állapotot. A szerződéskötést az emberi értelem ösztönözi, a közösség ugyanis nagyobb jogbiztonságot tud nyújtani Pufendorf szerint. Hiszen a természeti állapotban bár meghatározó jelentősége van a természeti törvénynek és a természetjognak, az azokból fakadó kötelezettségeket azonban nincs, aki betartassa. Ezt a bizonytalanságot hivatott az állam életre hívása megszüntetni.
Izgalmas részlete Pufendorf elképzelésének, hogy bár számtalan vitába került mind a római katolikusokkal, mind a protestánsokkal, a vallást alapvető fontosságúnak tartotta a természetjog szempontjából. Igaz, Pufendorf nem egy kinyilatkoztatott vallás mellett foglalt állást, hanem egy természetes vallás szükségességét hirdette, amely a jog nélkülözhetetlen alapja kell, hogy legyen. A természetes vallás leírása mellett nagy hangsúlyt fektetett a nevelésre is. A természetjogról és a nemzetközi jogról egyik fejezetében például így fogalmazott:
Pufendorfnak e kijelentését is fontolóra véve 2022. február 7-én Él-e még a természetjog? címmel konferenciát tartunk a Mathias Corvinus Collegium Jog- és Társadalom Műhelyének szervezésében. A konferencián a természetjog nagy hagyományainak – köztük a halála előtt bárói rangra emelt Pufendorf gondolkodásának – mai időszerűségét szeretnénk feltárni, ezzel is művelve önmagunkat, hogy minél „derekabb és hasznosabb” polgárai lehessünk a világegyetemnek.
